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中国科大实现DNA逻辑运算驱动的纳米超晶体
2024年10月26日 13:17:11
来源：化工仪器网 点击量：5062
中国科学技术大学化学与材料科学学院、合肥微尺度物质科学国家研究中心邓兆祥教授、姚东宝特任副研究员研究团队利用可编程DNA链替换反应精准调控纳米粒子催组装过程，构建了一系列无信号泄漏的DNA逻辑运算器件。
【化工仪器网 项目成果】DNA分子以其严格的碱基互补配对原则，具备优异的可编程性和结构可设计性，成为实现逻辑运算功能的理想候选材料。过去30年间，基于toehold介导的DNA链替换反应所构建的DNA逻辑运算器件得到了快速发展，并在复杂度和可集成性方面展现出了巨大潜力。然而，传统上，这些逻辑运算器件主要以荧光作为信号读出，并依赖荧光强度进行结果判定，这种方法难以避免非特异性反应导致的信号泄漏，限制了其在更广泛领域的应用。
中国科学技术大学化学与材料科学学院、合肥微尺度物质科学国家研究中心邓兆祥教授、姚东宝特任副研究员研究团队利用可编程DNA链替换反应精准调控纳米粒子催组装过程，构建了一系列无信号泄漏的DNA逻辑运算器件。
研究团队提出了一种创新的解决方案。他们利用可编程DNA链替换反应精准调控纳米粒子的催组装过程，首次实现了DNA分子逻辑驱动的大尺寸三维胶体超晶体的构筑。这一突破不仅解决了传统荧光读出策略的问题，还为构建无泄漏且直观可视的逻辑信号读出系统提供了新的思路。
在该策略中，DNA功能化的纳米粒子(也称为可编程原子等价物，PAE)通过DNA链替换反应，在恒温条件下精准调控其组装路径，从而实现有序超晶格的构筑。特别是可去除型DNA催组剂(Catassembler)的引入，类似于化学反应中的催化剂，能够通过纠正无定形聚集结构中的错误DNA连接，加速组装系统脱离各种动力学陷阱，实现亚稳态逃逸。这种方法不仅解决了传统热退火方法不能充分利用DNA的可编程性、不利于活性组装基元(如蛋白酶)引入以及难以实现组装结构间固相转变的问题，还为恒温制造纳米粒子超晶体提供了一种简单且通用的途径。
更重要的是，研究团队成功将DNA链替换逻辑运算网络与纳米粒子催组装相结合，使得惰性纳米粒子(dPAE，无粘性末端)在上游DNA逻辑回路释放的引发链(Trigger)的作用下，通过DNA链替换反应转化为活性纳米粒子(PAE，有粘性末端)，进而组装成有序的超晶格。这一过程中，由于上游DNA逻辑回路非特异性释放的Trigger不足以启动PAE的催组装过程，因此不能形成稳定的超晶体，从而有效避免了信号泄漏的问题。逻辑运算结果可根据特定超晶体的小角X射线散射(SAXS)图案进行准确判断，无需人为设定信号强度阈值，进一步提高了系统的可靠性和准确性。
此外，研究团队还通过理性化设计，构建了一系列单输入(YES和NOT)、双输入(OR、AND、XOR、NOR、NAND、XNOR、INHIBIT)DNA逻辑门以及两层级联DNA逻辑回路(OR-AND、AND-OR、AND-NOR)。借助SAXS信号优异的区分度，基于两种不同超晶格体系分别构建的XOR和AND逻辑门，进一步实现了半加法运算。同时，该工作还成功构筑了一个具有信息安全保护功能的双输入DNA键盘锁，展示了该系统在信息安全领域的潜在应用。
综上所述，USTC的研究团队通过可编程DNA催组装网络调控纳米粒子组装路径，成功实现了DNA逻辑运算驱动的大尺寸三维胶体超晶体的构筑。这一成果不仅是对现有DNA逻辑系统的显著改进，也为未来构建更复杂、更大规模的DNA逻辑体系提供了重要基础。同时，该方法在构筑具有逻辑运算功能和动态可编程的三维有序大尺寸胶体超晶格方面迈出了重要一步，有望为纳米材料、生物技术和信息技术等领域的发展带来深远的影响。
相关成果以“Implementation of Digital Computing by Colloidal Crystal Engineering with DNA”为题，于近日在线发表于国际著名学术期刊《美国化学会会志》(Journal of the American Chemical Society)。
参考来源：中国科大
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